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铀酰离子光化学研究(Ⅰ)——A_r~+激光对乙醇体系U(Ⅵ)—U(Ⅳ)的光化学还原

徐鸿桂  胡景炘  张先业  段云富  张瑞昌  
【摘要】: <正> 利用氩离子激光器4880激光照射UO_2(NO_3)_2—C_2H_5OH—HNO_3溶液体系,研究了在乙醇的作用下U(Ⅵ)—U(Ⅳ)的光化学还原行为。报告中计算了不同条件下光还原生成 U(Ⅳ)的量子产额,观察了各种因素对U(Ⅳ)初始生成速率和量子产额φ的影响。本实验条件下生成的U(Ⅳ)量与光照时间呈线性关系,光照时间延长则U(Ⅳ)生成速率减慢;激光功率改变对φ的影响不大。随着体系温度T的升高,φ值逐渐降低,T≥55℃,φ急剧下降,这与HNO_2量骤增有关。乙醇浓度低时,[C_2H_5OH]增加φ上升很快,[C_2H_5OH]≥1M,φ的变化很小。起始硝酸铀酰浓度对φ的影响不大。介质硝酸浓度的变化对φ的影响很大:低[HNO_3]时,随[HNO_3]提高φ明显增加;[HNO_3]~0.5M 时,φ值达到最大(~0.88);[HNO_3]继续提高,φ值降低,当[HNO_3]≥3M,φ值下降很快。φ值随[HNO_3]的变化较敏感是与 U(Ⅴ)的歧化、U(Ⅳ)的水解和氧化以及[HNO_3]较高时体系中 HNO_2的增加诸因素有关,并根据φ0.5的事实以及低酸时 U(Ⅴ)的吸收谱推测了不同酸度区间可能的光化学反应历程。报告还提供了光还原生成 U(Ⅳ)稳定性的数据。最后讨论了提高量子产额的几个因素。

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