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固体酸WO_3/TiO_2负载锂锰催化剂组成对其甲烷氧化偶联反应性能的影响(英文)

程飞  杨建  闫亮  赵军  赵华华  宋焕玲  丑凌军  
【摘要】:甲烷氧化偶联制乙烷、乙烯是一种最直接有效的甲烷转化工艺路线。催化剂的结构、碱性、活性组分的状态及分布和氧物种的性质是影响甲烷氧化偶联性能的重要因素,而这些因素与催化剂组成直接相关。以固体酸WO_3/TiO_2为载体,采用浸渍法制备出一系列负载Li、Mn活性组分的催化剂。利用电感耦合等离子体发射光谱(ICP-O_ES)、X射线衍射(XRD)、高分辨透射电镜(HRTEM)、CO_2程序升温脱附(CO_2-TPD)、O_2程序升温脱附(O_2-TPD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)和CH_4程序升温表面反应(CH_4-TPSR)等表征技术对催化剂进行了研究,发现Li的添加提高了C2选择性,并有效抑制了甲烷深度氧化形成CO_2的过程。XRD分析表明Li的添加不仅能够促进锐钛矿型二氧化钛向金红石型二氧化钛转化而且促使了高价锰离子的还原。XPS与CO_2-TPD分析表明Li的增加有利于增加催化剂表面的晶格氧含量和降低催化剂表面的碱性。O_2-TPD分析表明Li含量逐渐升高能够促使晶格氧的移动性增强,从而提高催化剂的反应性能。催化剂的性能受Mn物种的含量与价态的影响,过多的Mn物种对甲烷氧化偶联是不利的,易造成甲烷的深度氧化。同时,Li和Mn活性组分通过协同作用影响着催化剂的反应性能,能够形成新的活性物种MnTiO_3提高甲烷氧化偶联的低温活性。催化剂在n(Li):n(Mn)=2:1、反应温度750°C条件下,C2产率达16.3%,表现出最佳催化效果。

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