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甲烷干气重整反应中镍基催化剂上表面积碳研究(英文)

丁荣刚  阎子峰  宋林花  刘欣梅  
【摘要】:镍基催化剂上积碳是甲烷干气重整反应急需解决的关键问题。实验采用TPSR、TPD、XPS和脉冲反应等方法系统研究了镍基催化剂表面积碳的形态和特点。热力学研究表明,在573 K到1273 K的温度范围内,催化剂的表面积碳是不可避免的。TPSR、XPS和TPD研究表明,甲烷在催化剂表面裂解将形成至少三种碳物种:Cα、Cβ和Cγ。这三种碳物种具有不同的表面迁移能力、热稳定性和反应活性。其中,Cα物种在甲烷干气重整反应中是一种非常活泼和重要的中间体;Cγ物种则可能是表面积碳的前驱物:部分脱氢的Cβ物种能够与H2或CO2反应生成CH4或CO。

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