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Pd/SiO_2催化剂上甲烷活化的TPSR研究

阎子峰  薛锦珍  沈师孔  王弘立  
【摘要】:采用程序升温表面反应(TPSR)手段,系统地探讨了甲烷在贵金属催化剂上的吸附活化特征,并对甲烷分解后产生的表面碳物种进行了考察。研究表明,CH4确能在SiO2担载的贵金属Pd催化剂表面发生解离吸附,生成复杂的表面碳物种。其中低温(<400K)下的Cα是以原子状存在的碳化物型表面物种,它具有较高的配位不饱和度及可移动性,因而具有较强的C-C成键能力。Cβ(500~700K)是与表面金属原子直接相联的部分脱氢的无定型表面碳物种,在催化剂上分解为Cβ1(572K)和Cβ2(675K)。Cβ的C-C成键反应活性低于Cα。Cγ(>800K)是以石墨型存在的非活性表面碳物种,是催化剂失活的重要因素

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