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Pt(111)面上化学吸附CO~(18)与气相CO~(16)之间的同位素交换(英文)

沈师孔  John L. Gland  
【摘要】:本文用程序升温脱附(TPD)研究了Pt(111)面上化学吸附Co~(18)与气相CO~(16)之间的交换反应动力学。实验结果表明,在10~(-8)到10~(-6)乇的Co~(16)压力和298到343K的温度范围内,交换反应速度对Co~(18)的复盖度为一级,对CO~(16)的气相压力为0.43级,交换反应的活化能△H_(ex)=14千卡/克分子,该值仅为在真空条件下CO饱和吸附热的1/2。我们推测在交换反应条件下,由于气相CO分子的存在,导致在CO/Pt(111)表面形成过饱和CO吸附层。由于CO分子在这种过饱和压缩层中,受到近邻分子较强的短程排斥作用,而导致吸附热下降。交换反应的机理涉及气相CO~(16)分子进入这种弱成键态,在过饱和层中所有的吸附CO分子都是等价的,并处于弱成键态。我们认为这种过饱和层中弱成键态CO的脱附是交换反应的控制步骤,这就合理地解释了交换反应具有较低的活化能以及对CO~(18)复盖度为一级动力学的实验结果。由于过饱和复盖度随气相CO压力的增加而增加,可以设想增加CO~(16)压力可增加CO~(16)碰撞表面的速率,但同时也会减少空的吸附位,这两者综合作用的结果是导致交换速度对气相CO~(16)压力的依赖关系较弱的原因(仅为0.43级)。在10~(-8)到10~(-6)乇CO~(16)压力范围内,交换速度对CO~(16)压力保持0.43级不变,这表明在CO~(16)压力高达10~(16)乇时Pt(111)表面的吸附位尚未完全被CO复盖。

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