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SO_2对MnO_x/PG催化剂低温脱硝的影响机理研究

张翠平  张先龙  吴雪平  张连凤  张恒建  杨保俊  
【摘要】:采用等体积浸渍法制备了锰氧化物负载凹凸棒石(MnO x/PG)低温SCR催化剂,通过SO2暂态响应、程序升温表面反应(TPSR)等实验技术研究了烟气中SO2对催化剂SCR脱硝活性的影响行为.采用程序升温脱附(TPD)、BET比表面及孔径分布测定、XPS等表征技术对催化剂硫中毒的机理及化学本质进行了深入分析.结果表明,低温下烟气中SO2对MnO x/PG催化剂的SCR脱硝活性存在显著的抑制作用,催化剂中毒主要由烟气中SO2的催化氧化引起.一方面SO2氧化为SO3后与NH3及H2O竞争反应形成复杂的硫酸铵盐堵塞催化剂孔道,另一方面与活性组分MnO2结合形成MnSO4使得部分活性组分形态发生变迁.其中硫酸铵盐的形成可通过适当的热处理得以去除,而MnSO4则不可恢复,但催化剂SCR活性却显著增加,表明MnSO4的形成不是催化剂失活的主要因素.吸附态的硫可显著增加催化剂表面酸性,因此对SCR活性有促进作用.催化剂失活主要机理为:由气相SO2的连续氧化并与NH3相结合形成硫酸铵盐,并且在低温下难以分解,以致堵塞催化剂活性中心.

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