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泉州山美水库及入库河流沉积物中多溴二苯醚的时空分异和降解分析

韩文亮  刘豫  冯凯文  
【摘要】:为了解城市水源水库中多溴二苯醚(PBDEs)的时空分异和同系物的降解来源及其贡献,分析了泉州山美水库及入库河流表层沉积物中PBDEs的含量、污染程度、空间分布、水文期变化、赋存量、同系物组成及其降解来源的贡献.结果表明,入库河流沉积物中∑PBDEs中值(1072.1 ng·g~(-1))是山美水库(160.4 ng·g~(-1))的6.7倍,山美水库单位面积沉积物中∑PBDEs的赋存量(80.3 kg·km~(-2))是太湖的6.3倍,北美五大湖的188倍,其污染程度较国内外大多数湖库更严重,且以BDE-209为主(84.5%~99.2%).水库大多数样点(r为0.564~0.994,P0.034)及河流各点(r为0.953~1.0,P0.000)间PBDEs组成相似度较高,入库区和入库河流样点间极显著正相关(r为0.779~0.964,P0.005)且相关性强于其他功能区,显示入库河流是水库中PBDEs的主污染源.库尾区与入库河流相关性较低(r为0.454~0.915,P≤0.128),受九都镇影响较大.各样点∑PBDEs水文期变化较一致(r为0.617~0.714,P≤0.077),但水文期变化对∑PBDEs的影响统计不显著(P=0.178, Two-Way ANOVA),而点位变化则对∑PBDEs有极显著影响(P=0.000 1),入库区和其他功能区有(近)显著差异(P为0.019~0.061),表明PBDEs在水库沉积物中的空间分布变异大于水文期变化.PBDEs自然降解从河流到入库区再到库中区逐渐增加,且各级还原脱溴速率不同,部分BDE因其继续降解速率较慢而累积.丰度比值法研究表明,低溴BDE主要源自十溴二苯醚的逐级还原脱溴自然降解.Deca-BDE降解产生的Nona-BDE约70%以上可较快降解生成Octa-BDE,BDE-208约85%源自BDE-209的降解,从Octa-BDE到Penta-BDE的降解过程中,部分Octa-BDE和Hexa-BDE同系物因降解较慢而累积,Penta-BDE到Tri-BDE降解率在70%以上.

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