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多种纳米结构Fe掺杂TiO_2光热耦合水分解制氢研究

吴启亮  梅晋豪  李铮  范海东  张彦威  
【摘要】:氧空位是材料缺陷工程的重要组成.基于光生氧空位的直接热利用,实现纯水分解制氢的光热耦合实验,被认为是太阳能综合利用的有效途径.以多种制备方法合成的TiO_2纳米材料为基础,研究了多种形貌纳米TiO_2及其Fe掺杂改性材料的光热耦合反应能力.通过高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、X射线衍射(XRD)和电子顺磁共振(EPR)对晶体特征进行表征,利用漫反射光谱(DRS)、光致发光(PL)和三电极测试法表征了材料的性能,并结合密度泛函理论(DFT)计算了产氢反应路径.研究结果表明,溶胶-凝胶法制备的纳米颗粒相比水热法制备的纳米片及纳米线,体相内缺陷较多,载流子强度高,光热耦合产氢效果较差. Fe掺杂改性扩展了光响应,增强了载流子分离和寿命,降低了电子传输阻抗,利于光反应过程中光生氧空位的形成,克服了制氢反应中的关键能垒.同时,纳米材料中的缺陷促进了Fe离子的有效掺杂, Fe掺杂TiO_2纳米颗粒的光热耦合平均产氢量为9.73μmol/g,性能提升达13倍.

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