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Au/N-Ti-HMS的制备及其催化丙烯直接环氧化反应的研究

张文敏  刘义武  李颢  李小强  张小明  
【摘要】:以十二胺为模板剂合成了一系列不同Ti含量的介孔分子筛Ti-HMS,并通过高温氨处理对其进行高温改性,在分子筛表面和骨架中引入碱性N原子.分别以改性前后的Ti-HMS为载体使用沉积沉淀法制得纳米金催化剂,并考察氢气、氧气共存条件下催化丙烯气相直接环氧化的催化性能.通过氮气等温吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外(FT-IR)光谱、紫外-可见漫反射(DR UV-Vis)光谱、电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)及高倍透射电镜(HRTEM)对载体及纳米金催化剂进行了表征.结果表明:合成的Ti-HMS分子筛试样具有典型的六方介孔特征,Ti以骨架四配位状态存在.以850℃高温氮化改性Ti-HMS为载体制备的纳米金催化剂,在常压、100℃条件下,催化丙烯环氧化,反应30 min后,丙烯的转化率达6.28%,环氧丙烷的选择性为83.10%;反应270 min后丙烯的转化率降至4.74%,环氧丙烷的选择性为82.49%.经高温改性处理后,催化剂的活性及稳定性都得到了大幅度提高.

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