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基于单颗粒碰撞电化学的液/液界面加速离子转移反应研究

孟遥  张建伟  岳云沛  何俊辉  李延  
【摘要】:利用乳滴颗粒的碰撞电化学行为研究了二苯并-18-冠-6-醚(DB18C6)加速碱金属离子在水/1,2-二氯乙烷界面上的转移反应。通过高能超声分散技术制备出亚微米级油包水型乳化液滴,采用1-丁基-3-甲基咪唑双(三氟甲基磺酰)酰亚胺作为乳化剂,实现乳滴颗粒的长时间稳定。当在铂微电极上施加0.6 V的电压(相对于银伪参比电极)时,分散于油相的乳滴颗粒可通过与微电极的碰撞产生电导通,进而促发颗粒内部K_4Fe(CN)_6的氧化反应。然而,仅在添加DB18C6的条件下可观察到与颗粒碰撞过程相对应的尖峰型电流响应,表明DB18C6可加速K~+从水相到油相的转移,从而维持颗粒内外的电荷平衡,保证固/液界面电化学反应的持续进行。当DB18C6浓度增至0.05 mol/L时,乳滴颗粒内0.05 mol/L K_4Fe(CN)_6由不完全电解转变为完全电解,提示加速K~+转移反应伴随着离子:载体(1∶1,n/n)的界面络合反应过程。在不同偏置电压下,测定了含K_4Fe(CN)_6或Na_4Fe(CN)_6的乳滴颗粒的碰撞电化学响应,构建出平均反应电量与偏置电压的关系。相比于Na~+,DB18C6更易于络合K~+进行液/液界面离子转移,此结果与传统四电极方法的结论类似。因而,单颗粒碰撞电化学可用于液/液界面加速离子转移反应的定性研究,具有简便、快捷、低成本等优点。

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