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Mo掺杂对CuCo/BNNSs纳米复合材料催化氨硼烷水解活性的影响

翟佳欣  李国华  甘思平  胡恩言  张晓蕊  
【摘要】:本实验采用共还原法合成了Mo掺杂的非晶态CuCoMo/氮化硼纳米片(记为CuCoMo/BNNSs)复合催化剂,BNNSs通过聚乙烯吡咯烷酮(PVP)辅助氢氧化钠结晶法剥离获得。通过X射线衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)、X射线光电子能谱仪(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)及选区电子衍射(SAED)等对纳米复合催化剂的结构和形貌进行表征,并考察了Mo掺杂对CuCoMo/BNNSs纳米复合催化剂催化氨硼烷(AB)水解产氢活性的影响。结果表明:Mo作为给电子体将电子转移到CuCo NPs,从而增强了催化剂内部金属间的相互作用,提高了催化剂的催化性能。活性测试表明,非晶态(CuCo)_(0.85)Mo_(0.15)/BNNSs纳米复合催化剂在室温及pH=14条件下对AB水解产氢的催化活性极高,转化频率(TOF)值高达179.17 mol H_2·mol~(-1)metal·min~(-1),首次证明了非晶态CuCoMo NPs是催化AB水解过程中的关键活性组分。这种电子转移不局限于CuCoMo NPs,可以扩展到CuCoW (156.77 mol H2·mol~(-1)metal·min~(-1))和CuCoCr(125.42 mol H_2·mol~(-1)metal·min~(-1)) NPs。本工作结合表征及实验结果对纳米复合催化剂用于AB水解的催化机理进行了分析。

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