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ZIF-9(Co)衍生物磷化钴复合CeVO_4协同高效产氢性能(英文)

张利君  郝旭强  李俊柯  汪远鹏  靳治良  
【摘要】:众所周知,太阳能是一种清洁,可持续的能源.如何更有效地利用太阳能来解决人类面临的能源和环境问题已成为近几十年来科研工作者们的研究热点.半导体光催化技术被认为是人工光合作用的主要发现.光催化技术是解决日益严重的能源短缺和环境污染问题的有效途径,越来越受到人们的关注.氢作为理想的清洁能源,具有燃烧价值高,无污染的优点.光催化制氢技术的应用是最具发展性的制氢方法之一.因此,有效光催化剂的设计和开发显得十分重要.由于光催化析氢反应(HER)主要是半反应,因此必须引入牺牲试剂.同时,光敏剂的存在加速了光催化剂对光的吸收.在这种情况下研究光催化材料的结构和性质之间的关系至关重要,它能指导人们开发低成本,高稳定性,高活性的析氢光催化剂.本文首次成功地合成了以ZIF-9(Co-MOFs)作为前驱体的Co P纳米粒子,并通过简单的化学沉淀法制备了CeVO_4光催化剂.深入研究了Co P, CeVO_4及其复合催化剂的光催化制氢性能.发现Co P/CeVO_4复合催化剂在染料敏化条件下表现出优异的光催化活性.当CoP和CeVO_4结合质量比为1:1时,所得样品V1C1的复合光催化活性对于析氢最佳,在5 h内氢产生量达到444.6μmol.由于CeVO_4和Co P偶联是一步完成.CeVO_4牢固地粘附在Co P颗粒的表面上,形成"小点"到"大点"异质结.XRD, XPS, SEM, EDX和TEM的结果显示, CoP和Ce VO_4纳米颗粒的形成和复合物的结构.基于对Mott-Schottky曲线, UV-vis漫射光谱,光电流-时间曲线, Tafel曲线,奈奎斯特曲线,线性伏安曲线和稳态/瞬态荧光测量结果表明,Co P/CeVO_4高效析氢的原因是Co P和CeVO_4复合后存在肖特基势垒,导致能带发生弯曲,并且Co P与Ce VO_4之间异质结所形成的内建电场能加速电荷转移.此外, CoP和CeVO_4之间独特的协同效应为彼此提供了新的析氢活性中心.提高了载流子分离效率,降低了光生载流子复合率.因此, CoP/CeVO_4复合催化剂具有优异的光催化析氢活性.本文为过渡金属磷化物光催化剂的电子结构和载流子行为的调控提供了新的策略.

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