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通过一种新型共前驱体的方法简单合成能增强TiO_2可见光光催化活性的C修饰及Fe,N共掺杂的TiO_2材料(英文)

蒋华麟  刘军  厉梦琳  田磊  丁攻圣  陈萍华  罗旭彪  
【摘要】:为了提高TiO_2的可见光光催化活性,研究者做了很多努力.晶格掺杂和表面修饰是提高TiO_2可见光光催化活性的两种重要方法,但由于这两种方法实施的条件不一样,所以很难将它们在同一个制备过程中统一起来.为了解决这个问题,我们通过邻菲罗啉与Fe2+络合形成Fe(II)-phenanthroline配合物,然后以这种配合物作为Fe,N,C的共同来源,通过水热-煅烧的方法合成Fe,N共掺杂且C表面修饰的TiO_2材料(Fe,N co-doped TiO_2/C).通过其在可见光照射下降解4-NP来评估材料的性能,同时也以XRD,FT-IR,XPS,EPR等手段对材料进行表征,结合实验结果推测了其可能的光催化机理.由可见光光催化降解动力学数据可知,Fe,N co-doped TiO_2/C表现出来的性能最佳,其反应速率常数为0.00963 min儃1,约是纯TiO_2的5.9倍,约是以三种单独来源分别引入Fe,N,C三种元素样品((Fe,N,C)-TiO_2)的5.1倍.这说明不同引入元素之间的强烈相互作用可以协同地提高TiO_2光催化能力.HRTEM图片显示Fe,N co-doped TiO_2/C中存在异质结结构,它是锐钛矿和板钛矿的混合晶相,TiO_2的这种混合晶型有利于增强其光催化性能.结合Fe,N co-doped TiO_2/C的XPS、拉曼和FT-IR数据进行分析,结果显示C元素是修饰在TiO_2晶体表面,N元素是完全掺杂到TiO_2晶格中,Fe元素大部分掺杂到晶格中,少部分修饰在晶体表面(这在Fe掺杂TiO_2的研究中较常见).另外,从XPS元素相对含量分析可知,用邻菲罗啉作为C,N的共同来源同时引入C,N,引入量比以往的报道提高了2倍左右,这表明我们报道的这种方法可以高水平地同时向TiO_2引入C和N元素,为同时高水平地向TiO_2中引入这两种元素提供了新的思路.结合EPR,时间-电流图,电化学阻抗图谱(EIS),光致发光图谱,Mott-Schottky图谱,XPS导带分析,活性自由基中间体捕获实验等多种表征的结果,我们推测Fe,N co-doped TiO_2/C的光催化机理如下:在可见光照射下,Fe,N co-doped TiO_2/C被激发而产生电子与空穴(h~+),电子与氧气反应形成O_2~-,然后O_2~-和h~+把污染物分子氧化并降解它们,而材料表面所修饰的C物质受之前所转移过来电子的保护,而不至于被强烈氧化.本研究实现了TiO_2晶格掺杂与表面修饰在同一制备过程的结合,为制备高性能无机-有机元素共掺杂,内部-外部共改性的TiO_2光催化材料提供了新的思路.

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