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实验与理论研究G-四链体中鸟嘌呤自由基阳离子脱质子反应

王英辉  节家龙  赵红梅  白羽  秦佩萱  宋迪  
【摘要】:G-四链体传输空穴的特殊性质使其有望应用于发展分子电子器件.由于鸟嘌呤自由基阳离子(G~(·+))脱质子反应会中断空穴传递,影响传递效率,我们对G-四链体AG_3(T_2AG_3)_3中G~(·+)脱质子过程展开了理论与实验的研究.根据瞬态紫外可见吸收光谱,确定了脱质子产物是G(N(2)-H)·;通过测量不同温度下G~(·+)脱N(2)-H质子的速率常数,得到脱质子活化能为20.0±1.0kJ/mol.进而,采用显性水和连续溶剂化模型相结合的方法模拟G-四链体中G~(·+)脱质子环境,在M062X/6-31G(d)水平上得到了脱质子势垒(26.4kJ/mol).结合实验值,理论计算的势能面描述了G-四链体中G~(·+)脱N2-H的过程.这些结果为G-四链体在电子器件方面的应用提供了重要依据和指导.

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