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《分子催化》 1991年01期
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用同位素研究合成气制乙醇的反应机理

汪海有  刘金波  傅锦坤  李玉桂  蔡启瑞  
【摘要】:用D_2~(18)O在Rh-TiO_2/SiO_2催化剂上进行了原位化学截取反应及原位~(18)O同位素交换反应,所得产物中含有氘代乙酸,表明乙烯酮是一种反应中间体;产物中有含~(18)O的乙醇、乙醛、乙酸,表明乙烯酮等C_2含氧前驱中间体与重氧水发生了~(18)O同位素交换反应。按照乙烯酮与水进行同位素交换的模式,只要进行2~3次的交换,就可以解释Katzer等用~(13)C~(16)O/~(12)C~(18)O与H_2反应观察到的产物乙醇的同位素杂组结果,而无须假设乙烯酮异构成能量较高的环氧乙烯然后进行同位素交换,使乙烯酮机理更合理。再次肯定了我们提出的“CO缔合-卡宾-乙烯酮-乙酰基-乙醇(醛)”的机理。

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【引证文献】
中国期刊全文数据库 前6条
1 汪海有,刘金波,傅锦坤,蔡启瑞;催化合成气合成乙醇的铑基催化剂中助剂锰的作用本质研究[J];分子催化;1993年04期
2 孙科强,徐柏庆,朱起明;负载Rh催化剂上CO加H_2制C_2含氧化合物及助剂(载体)作用[J];分子催化;2001年04期
3 陈文;王存文;余传波;金亚利;;原位漫反射红外光谱法研究Rh—Mn—Li/SiO_2催化剂的还原过程[J];化工时刊;2006年12期
4 陈文;王存文;应卫勇;余传波;吴元欣;;原位漫反射红外光谱研究CO、CO_2在Rh-Mn-Li/SiO_2催化剂上的化学吸附[J];华东理工大学学报(自然科学版);2007年05期
5 傅锦坤 ,刘金波 ,许金来 ,汪海有 ,蔡启瑞;合成气制乙醇铑催化剂中助剂的作用[J];厦门大学学报(自然科学版);1992年04期
6 傅锦坤,许金来,刘金波,汪海有,蔡启瑞;铑催化剂上CO的吸附态及其加氢反应[J];厦门大学学报(自然科学版);1993年05期
【同被引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 尹红梅,丁云杰,罗洪原,何代平,熊建民,陈维苗,潘振栋,林励吾;Rh基催化剂上CO加氢制C_2含氧化物的原位红外光谱研究[J];催化学报;2004年07期
2 汪海有,刘金波,傅锦坤,蔡启瑞;铑基催化剂上CO/H_2合成甲醇及乙醇反应中的氘逆同位素效应[J];分子催化;1992年02期
3 汪海有,刘金波,胡奕明,傅锦坤,蔡启瑞;铑催化合成气转化为乙醇反应中甲酰基中间体的化学捕获[J];分子催化;1992年05期
4 汪海有,刘金波,傅锦坤,蔡启瑞;催化合成气合成乙醇的铑基催化剂中助剂锰的作用本质研究[J];分子催化;1993年04期
5 汪海有,刘金波,许金来,傅锦坤,林种玉,张鸿斌,蔡启瑞;铑催化合成气制乙醇反应中CO断键途径的研究[J];分子催化;1994年02期
6 汪海有,刘金波,蔡启瑞;合成气制乙醇催化反应机理述评[J];分子催化;1994年06期
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10 傅锦坤 ,刘金波 ,许金来 ,汪海有 ,蔡启瑞;合成气制乙醇铑催化剂中助剂的作用[J];厦门大学学报(自然科学版);1992年04期
【二级引证文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 陈明英;翁维正;华卫琦;伊晓东;万惠霖;;合成气制C_2含氧化合物Rh-Mn/SiO_2催化剂上CO吸附的红外光谱研究[J];催化学报;2011年04期
2 王毅,宋真,马丁,罗洪原,梁东白,包信和;由合成气制备C_2含氧化合物用铑基催化剂中各组分间的相互作用[J];催化学报;1998年06期
3 孙科强,徐柏庆,朱起明;负载Rh催化剂上CO加H_2制C_2含氧化合物及助剂(载体)作用[J];分子催化;2001年04期
4 江大好;丁云杰;李林;陈维苗;罗洪原;张涛;;Rh-Mn-Li/SiO_2催化剂的吸附量热和红外研究[J];分子催化;2008年01期
5 汪海有,刘金波,蔡启瑞;合成气制乙醇催化反应机理述评[J];分子催化;1994年06期
6 祝阳;熊泽云;;碳一化工中的催化剂[J];广西轻工业;2007年05期
7 张思华;缪应菊;史晓杰;王亚明;;原位测试技术在催化研究中的应用[J];工业催化;2009年02期
8 潘慧;白凤华;苏海全;;合成气制乙醇铑基催化剂研究进展[J];化工进展;2010年S2期
9 王鹏;王宪贵;郭战英;董玲;舒新前;;合成气合成乙醇的研究进展[J];洁净煤技术;2010年01期
10 刘苏;宋庆英;王仰东;;焙烧温度对合成气制C_2含氧化物Rh基催化剂性能的影响及表征研究[J];天然气化工(C1化学与化工);2012年01期
中国重要会议论文全文数据库 前1条
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中国博士学位论文全文数据库 前4条
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2 周树田;CO加氢制备C_2含氧化合物铑基催化剂的结构效应[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2006年
3 陈维苗;CO加氢合成C_2含氧化物Rh基催化剂的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2005年
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中国硕士学位论文全文数据库 前7条
1 刘文燕;煤气甲烷化催化剂的研究[D];华东理工大学;2011年
2 杨富;PPh_3-Rh/SiO_2催化剂上干气中的乙烯氢甲酰化制丙醛研究[D];哈尔滨工程大学;2005年
3 马秀芳;Rh和RhMn表面气体吸附与解离特性的密度泛函理论研究[D];湖南大学;2009年
4 王韬;利用红外光谱原位研究复合晶体(4-X-C_6H_4-NH_3)_3[CdBr_5],X=Cl,Br的热稳定性[D];山东大学;2010年
5 苗翠兰;用红外光谱法表征ZSM-5型沸石催化剂的研究[D];大连理工大学;2010年
6 王富;Rh/C催化剂的制备、表征及加氢催化性能研究[D];昆明理工大学;2011年
7 陈元国;生物质基合成气合成低碳醇工艺研究[D];郑州大学;2012年
【相似文献】
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1 汪海有,刘金波,傅锦坤,李玉桂,蔡启瑞;用同位素研究合成气制乙醇的反应机理[J];分子催化;1991年01期
2 温家柱;张朗;;山梨酸的开发及应用[J];河北化工;1993年03期
3 万福忠,陈昌镜,余军民,潘华峰;十六烷基乙烯酮二聚体的合成与分析[J];化学与生物工程;1993年03期
4 肖丰收,徐如人,郭燮贤,福岡淳,市川勝,Henderson,W.andshriver,D.F.;表面金属有机化学—表面担载的三钌乙烯酮化合物及其催化性能[J];分子催化;1991年04期
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6 潘世藏,杨华昌,陈天瑞,李允奎,于福金;醋酸裂化制备双乙烯酮[J];化工学报;1965年02期
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10 徐志勇,刘志海,张金树,李再贵,沈湘陵;乙烯酮氯化法合成氯乙酰氯[J];精细化工;2000年01期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 熊绍专;李泽荣;李象远;;OH+HCCO以及羟基乙烯酮分解的速率常数计算[A];中国化学会第28届学术年会第13分会场摘要集[C];2012年
2 姜健准;谢伦嘉;张明森;亢宇;赵思源;;ZSM-5/MCM-41介微孔复合分子筛的制备及应用研究[A];中国化学会第27届学术年会第11分会场摘要集[C];2010年
3 孙亚娟;黄促杰;;指尖血中乙醇含量的测定[A];第五次全国法医学术交流会论文集[C];1996年
4 郭新彪;索中军;;乙醇对肝细胞增殖的影响机理探讨[A];海峡两岸首届毒理学研讨会论文(摘要)集[C];2001年
5 周正洪;李康应;唐除痴;;含次膦酰胺基乙醇结构单元的手性磷配体催化剂在对映选择的酮的硼烷还原反应中的催化活性研究[A];第六届全国磷化学化工学术讨论会论文摘要集[C];2003年
6 杨玉霞;徐贤伦;;尖晶石型复合氧化物上VOCs的催化燃烧[A];第三届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2006年
7 张保才;蔡伟杰;徐奕德;申文杰;;Ir/CeO_2催化剂上乙醇水蒸气重整制氢反应的研究[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
8 曹红岩;龚茂初;王健礼;沈美;闫生辉;刘志敏;陈耀强;;添加不同助剂的铈基储氧材料对低浓度乙醇低温催化燃烧活性的影响[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
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10 王兆木;涂振东;贾东海;;能源作物甜高粱开发利用研究[A];中国作物学会2006年学术年会论文集[C];2006年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 宋艳玲 张龙章 周太云;荆门石化乙醇汽油组分投放市场[N];中国石化报;2005年
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3 质子;开发纤维乙醇产业 打造绿色再生新能源[N];中国改革报;2009年
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5 本报记者 张震;乙醇汽油 您不妨放心用[N];中国消费者报;2004年
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7 袁平淦;千杯不醉,可以遗传[N];科技日报;2009年
8 本报记者 莫及;乙醇汽油产业动力加速提升[N];证券时报;2005年
9 云南大理州第二人民医院 陈福新;用药贪杯 药害缠身[N];大众卫生报;2006年
10 记者 李学华;美基因测序将催生乙醇制造新原料[N];科技日报;2007年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 刘杰;乙烯酮的光解动力学研究和CO-HCI碰撞传能中的量子干涉效应实验研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2005年
2 孙昊;大气化学中几种重要自由基反应的理论研究[D];东北师范大学;2006年
3 薛闯;锌离子添加和颗粒尺度调控对自絮凝酵母SPSC01乙醇耐性的影响及其作用机制[D];大连理工大学;2010年
4 颜培钢;乙醇对小鼠纹状体抗坏血酸与一氧化氮释放相关性与机理[D];沈阳药科大学;2004年
5 王炳元;乙醇对大鼠肝窦内皮细胞结构的影响及复方中药的干预作用[D];中国医科大学;2004年
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1 高光英;醇—水体系加盐萃取精馏过程的研究[D];河北工业大学;2006年
2 彭逊;乙醇、乙醛对神经及心脏活动影响的比较研究[D];湖南师范大学;2006年
3 蒋严军;非均相催化合成碳酸甲乙酯[D];浙江大学;2006年
4 杭春燕;乙醇和聚乙二醇作有机辅助剂对MCM-22分子筛织构及催化性能的影响[D];北京化工大学;2008年
5 邱兴天;休哈塔假丝酵母抑制性差减文库的建立及其分析[D];南京林业大学;2009年
6 杨波;乙醇在点燃模型的作用研究[D];青岛大学;2003年
7 白玉;发酵菊芋生产酒精菌种的筛选与发酵条件优化[D];大连理工大学;2006年
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9 曲红光;甜瓜藤有效部位抗实验性肝损伤的研究[D];吉林大学;2006年
10 王翔;催化裂解无水乙醇制备纳米碳管研究[D];西北工业大学;2007年
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