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《催化学报》 1996年04期
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环己酮肟在改性氧化锆催化剂上的Beckmann重排反应Ⅰ.改性氧化锆的催化行为

程时标  徐柏庆  王大庆  王芳  蔡天锡  王祥生  
【摘要】:对以F-,Cl-,SO2-4,PO3-4,Na+和B2O3为改性剂改性的氧化锆催化剂上环己酮肟转化成ε-己内酰胺的气固相Beckmann重排反应进行了研究,催化剂的酸、碱强度及其分布分别通过用Hammett指示剂的正丁胺和苯甲酸滴定法进行了测定。结果表明,B2O3-ZrO2催化剂具有很高的活性和ε-己内酰胺选择性;改性氧化锆催化剂的酸性次序是SO2-4-ZrO2>B2O3-ZrO2>PO3-4-ZrO2>Cl--ZrO2>F--ZrO2>ZrO2>Na+-ZrO2;中等强度的酸中心有利于Beckmann重排反应的进行,碱性中心诱发副反应而不利于生成己内酰胺的重排反应;同时,对气固相Beckmann重排反应可能的机理进行了探讨
【作者单位】大连理工大学化工学院化学系
【分类号】:TQ426.65

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【引证文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 程时标,徐柏庆,唐守平,蒋山,蔡天锡,王祥生;环己酮肟在改性氧化锆催化剂上的Beckmann重排反应Ⅱ.影响重排反应的若干因素[J];催化学报;1996年04期
2 程时标,徐柏庆,蒋山,田福平,蔡天锡,王祥生;环己酮肟在改性氧化锆催化剂上的Beckmann重排反应Ⅲ.B_2O_3对ZrO_2的改性效应[J];催化学报;1996年06期
3 张晟,毛东森,卢冠忠,陈庆龄;环己酮肟在B_2O_3/Al_2O_3-TiO_2催化剂上的气相Beckmann重排反应[J];催化学报;2001年06期
4 尹双凤,徐柏庆,朱起明;B_2O_3/ZrO_2催化剂在气相环己酮肟重排反应中的稳定性和再生性能[J];催化学报;2001年05期
5 尹双凤,徐柏庆;环己酮肟在改性氧化锆催化剂上的Beckmann重排反应 Ⅴ.活化焙烧温度对B_2O_3/ZrO_2催化剂的影响[J];催化学报;2002年06期
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9 程时标;张树忠;吴巍;闵恩泽;;反应氛围对RBS-1分子筛催化剂上气相Beckmann重排反应的影响[J];石油学报(石油加工);2006年01期
10 梁朝林;改善重油催化裂化脱硫的四条有效措施[J];茂名学院学报;2000年04期
中国重要会议论文全文数据库 前1条
1 郭宪吉;陆春良;侯文华;范以宁;;氧化硅柱层状铌酸为载体的负载型氧化硼催化剂上气相贝克曼重排反应[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(下)[C];2007年
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1 章永洁;改性β沸石催化环己酮肟气相Beckmann重排反应的研究[D];天津大学;2004年
2 卜亿峰;MFI分子筛催化环己酮肟气相Beckmann重排反应的研究[D];天津大学;2005年
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1 刘大飞;离子液体的合成及在酸催化反应中的应用[D];郑州大学;2006年
2 游军杰;改性β沸石催化剂上环己酮肟贝克曼重排反应的研究[D];郑州大学;2003年
【参考文献】
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【共引文献】
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1 尹双凤,徐柏庆;碱液回流老化制备高表面积二氧化锆[J];催化学报;2002年03期
2 徐柏庆,程时标;ZrO_2表面 B_2O_3的分散及其作用状态[J];物理化学学报;2001年05期
中国硕士学位论文全文数据库 前1条
1 申万意;介孔氧化锆的制备及其吸附性能研究[D];河北师范大学;2007年
【同被引文献】
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1 周宏,黄伟;超声波作用下二苯甲酮肟重排反应的研究[J];安庆师范学院学报(自然科学版);2002年04期
2 刘英骏,谢有畅,明晶,刘军,唐有祺;X光衍射法测定MoO_3在γ-Al_2O_3表面的单层分散量[J];催化学报;1982年04期
3 田丙伦,刘红梅,苏玲玲,舒玉瑛,徐奕德;Co改性Mo/MCM-22催化剂上甲烷无氧芳构化及积炭研究[J];催化学报;2001年02期
4 尹双凤,徐柏庆,朱起明;B_2O_3/ZrO_2催化剂在气相环己酮肟重排反应中的稳定性和再生性能[J];催化学报;2001年05期
5 张晟,毛东森,卢冠忠,陈庆龄;环己酮肟在B_2O_3/Al_2O_3-TiO_2催化剂上的气相Beckmann重排反应[J];催化学报;2001年06期
6 毛东森,卢冠忠,陈庆龄,谢在库,张玉贤;B_2O_3/TiO_2-ZrO_2催化环己酮肟气相Beckmann重排反应的研究Ⅰ.B_2O_3含量的影响[J];催化学报;2002年01期
7 尹双凤,张法智,徐柏庆;钛硅分子筛催化气相环己酮肟贝克曼重排反应[J];催化学报;2002年04期
8 毛东森,陈庆龄,卢冠忠;B_2O_3/TiO_2-ZrO_2催化环己酮肟气相Beckmann重排反应研究 Ⅳ.TiO_2-ZrO_2组成的影响[J];催化学报;2002年06期
9 毛东森,卢冠忠,陈庆龄;B_2O_3/TiO_2-ZrO_2催化环己酮肟气相Beckmann重排反应中的溶剂效应[J];催化学报;2005年04期
10 陶伟川,毛东森,陈庆龄,胡英;Silicalite-1的后处理对其催化环己酮肟气相Beckmann重排反应性能的影响[J];催化学报;2005年05期
【二级引证文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 张晟,毛东森,卢冠忠,陈庆龄;环己酮肟在B_2O_3/Al_2O_3-TiO_2催化剂上的气相Beckmann重排反应[J];催化学报;2001年06期
2 毛东森,卢冠忠,陈庆龄,谢在库,张玉贤;B_2O_3/TiO_2-ZrO_2催化环己酮肟气相Beckmann重排反应的研究Ⅰ.B_2O_3含量的影响[J];催化学报;2002年01期
3 李映伟,贺德华,袁余斌,程振兴,朱起明;纳米二氧化锆催化剂上一氧化碳加氢合成异丁烯[J];催化学报;2002年02期
4 山红红,李春义,袁起民,郑俊生,杨朝合,张建芳;催化裂化汽油脱硫添加剂USY/ZnO/Al_2O_3的性能评价[J];催化学报;2002年03期
5 尹双凤,张法智,徐柏庆;钛硅分子筛催化气相环己酮肟贝克曼重排反应[J];催化学报;2002年04期
6 尹双凤,徐柏庆;环己酮肟在改性氧化锆催化剂上的Beckmann重排反应 Ⅴ.活化焙烧温度对B_2O_3/ZrO_2催化剂的影响[J];催化学报;2002年06期
7 李春义,袁起民,庞新梅,杨红燕,山红红,杨朝合,张建芳;催化裂化USY/ZnO/Al_2O_3脱硫添加剂的高温水热失活[J];催化学报;2003年06期
8 毛东森,卢冠忠,陈庆龄;B_2O_3/TiO_2-ZrO_2催化环己酮肟气相Beckmann重排反应中的溶剂效应[J];催化学报;2005年04期
9 罗天勇,李辰砂,梁彤祥,唐春和;碳纳米管承载氧化锆纳米粒子的研究[J];稀有金属材料与工程;2004年08期
10 毛东森,卢冠忠,陈庆龄,张玉贤;B_2O_3/TiO_2-ZrO_2催化环己酮肟气相Beckmann重排反应研究 Ⅱ.焙烧温度的影响[J];分子催化;2002年03期
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1 李凝;负载型纳米ZrO_2/Al_2O_3复合载体及Ni基催化剂的研究[D];南昌大学;2006年
2 张一卫;以ZSM-5分子筛为载体的新型丙烷脱氢催化剂的研究[D];东南大学;2006年
3 章永洁;改性β沸石催化环己酮肟气相Beckmann重排反应的研究[D];天津大学;2004年
4 王君;ZrO_2基复合氧化物磁性固体酸的合成与性能研究[D];哈尔滨工程大学;2007年
5 罗立文;甲醇存在时有机硫化物在HZSM-5分子筛上的催化转化反应研究[D];中国石油大学;2007年
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1 游军杰;改性β沸石催化剂上环己酮肟贝克曼重排反应的研究[D];郑州大学;2003年
2 王小丹;亚微米、纳米粒子的制备及其在聚合物中的应用研究(Ⅰ)[D];华南师范大学;2005年
3 孙慧聪;降低南阳石蜡精细化工厂催化柴油硫化物研究[D];天津大学;2005年
4 左广玲;噻吩的选择氧化及临氢催化转化脱硫研究[D];大连理工大学;2006年
5 赵月峰;含钛分子筛催化汽油氧化脱硫[D];大连理工大学;2006年
6 郭坤;汽油深度脱硫吸附材料的制备及其性能评价[D];河北工业大学;2006年
7 马宏勋;稳定四方晶相二氧化锆气凝胶的制备研究[D];山西大学;2006年
8 丁润波;新型催化剂催化下的Beckmann重排反应和环境友好介质中的脱肟反应研究[D];西北师范大学;2006年
9 王少锋;FCC汽油非临氢吸附脱硫的研究[D];郑州大学;2006年
10 谢小红;复合氧化物固体超强酸催化剂B_2O_3/WO_3-ZrO_2的制备及应用[D];兰州理工大学;2007年
【二级参考文献】
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1 徐柏庆,山口力,田部浩三,粱娟,郑禄彬;ZrO_2酸碱性质的TPD表征Ⅰ.单组分吸附研究[J];物理化学学报;1994年02期
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1 邱秀敏;李大成;王大奇;窦建民;;2-乙酰吡啶酮肟铁金属配合物的合成与晶体结构[A];中国化学会第28届学术年会第8分会场摘要集[C];2012年
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3 赵燊;徐军华;宋宇飞;;多酸插层水滑石协同催化显著提高芳族醛肟化反应的选择性[A];中国化学会第28届学术年会第8分会场摘要集[C];2012年
4 廖业欣;李坤;吴明雨;余孝其;;二氢呋喃肟的非经典Beckmann重排反应[A];中国化学会第28届学术年会第3分会场摘要集[C];2012年
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1 武茂成;Br(?)nsted酸性离子液体、氨基酸离子液体的合成、性质和应用研究[D];吉林大学;2012年
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2 任芳;薄荷酮肟衍生的α,β-不饱和酰胺的合成及其聚合的初步研究[D];湘潭大学;2011年
3 于法暖;内酰胺类二硫化物的合成及性能研究[D];青岛科技大学;2010年
4 李海生;微观混合对环己酮肟重排反应的影响[D];湘潭大学;2001年
5 徐有田;环已酮肟转位反应技术研究[D];浙江大学;2002年
6 张新全;离子液体中的Beckmann重排反应研究[D];南京理工大学;2008年
7 鲁金辉;70kt/a已内酰胺环已酮肟化过程的计算机模拟[D];湖南大学;2004年
8 梁新华;异丙醇法生产过氧化氢与环己酮氨氧化的集成过程研究[D];天津大学;2003年
9 刘焕梅;酮经Trofimov反应一锅法制备吡咯衍生物的研究[D];河北大学;2006年
10 孟献涛;肟在有机合成中的一些应用[D];河北大学;2009年
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