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《催化学报》 2001年04期
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Ni/Al_2O_3催化剂上CH_4部分氧化制合成气反应积碳的原因

李春义  余长春  沈师孔  
【摘要】:采用程序升温在线质谱分析方法 ,研究了常压条件下CH4在Ni/Al2 O3催化剂上分解所形成的碳物种 ,发现CH4分解形成的NixC会首先转化成不与CO2 反应 ,但在 70 0℃左右可与O2 反应的碳 ;这种碳再向需在 80 0℃才能与O2 反应的石墨碳转化 .在较低的温度下 ,NixC向石墨碳转化的速度较慢 ,而在高温条件下转化速度大大加快 .在 70 0℃下 ,Ni/Al2 O3催化剂上的CH4部分氧化制合成气反应生成的积碳主要为石墨碳 ,是由CH4分解形成的NixC转化而成的 .在催化剂中添加适当的助剂 ,可提高NixC与氧的反应活性 ,抑制其向石墨碳转化 ,是改善催化剂抗积碳性能的有效途径 .

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【引证文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 吴俊荣;CH_4与CO_2重整制合成气研究进展[J];广州大学学报(自然科学版);2003年05期
2 蒋武;李凝;韦立宁;邓明海;彭楠楠;;利用有色金属尾矿制备Ni/SiO_2-CaO-Fe_2O_3催化剂用于CO_2重整CH_4制合成气[J];分子催化;2012年04期
3 贾庆超;高琳;胡捷;郭益群;;膜反应器中甲烷催化部分氧化制合成气Ni/ZrO_2积炭的研究[J];河南大学学报(自然科学版);2007年01期
4 张翔宇,李振花;甲烷部分氧化制合成气催化剂的研究进展[J];化工进展;2002年12期
5 贾庆超;张允;邱明艳;石蔚云;牛永生;;甲烷制合成气Ni基催化剂评述[J];精细石油化工进展;2012年02期
6 陈洋庆;李白滔;;甲烷二氧化碳重整反应中催化剂的抗积炭性能研究进展[J];石油与天然气化工;2009年01期
7 沈师孔;;天然气转化利用技术的研究进展[J];石油化工;2006年09期
8 王鑫;郭翠梨;张俊涛;詹吉山;;改性的Ni基催化剂上CO甲烷化性能的研究[J];石油化工;2012年03期
9 ;Progress in studies of natural gas conversion in China[J];Petroleum Science;2008年01期
10 刘磊力,李凤生,谈玲华,李敏,杨毅;纳米NiB非晶合金对AP热分解性能的影响[J];宇航材料工艺;2004年03期
中国博士学位论文全文数据库 前3条
1 赵柳洁;微细通道内甲烷湿空气低温自热催化重整反应理论分析及实验研究[D];重庆大学;2011年
2 郭翠梨;甲烷部分氧化制合成气La-Ni-O系催化剂性能的研究[D];天津大学;2007年
3 安璐;乙酸蒸汽催化重整制氢研究[D];华北电力大学(北京);2010年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 胡贤辉;合成气制天然气镍基催化剂的研究[D];华东理工大学;2011年
2 徐超;基于J-103H催化剂的合成气甲烷化研究[D];华东理工大学;2011年
3 张俊涛;一氧化碳甲烷化反应的研究[D];天津大学;2010年
4 臧旭;甲烷部分氧化反应过程的DFT研究[D];天津大学;2004年
5 王令光;镍表面台阶结构和吸附氧对甲烷解离过程影响的DFT研究[D];天津大学;2005年
6 邸立辉;甲烷部分氧化制合成气中Ni整体型催化剂性能的研究[D];天津大学;2004年
7 鲁楠;甲烷为燃料SOFC性能研究及阳极改性试验[D];大连理工大学;2006年
8 陈娟荣;Ni-Co双金属催化剂的制备及其在CO_2重整CH_4反应中的催化性能研究[D];南昌大学;2006年
9 张美丽;甲烷二氧化碳重整制合成气催化剂的制备及反应性能的研究[D];北京化工大学;2006年
10 王婷婷;天然气蒸汽重整试验系统设计及PEMFC燃料电池试验研究[D];东南大学;2006年
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前5条
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2 沈师孔,李春义,余长春;Ni/Al_2O_3催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应机理[J];催化学报;1998年04期
3 李春义,余长春,沈师孔;CO在Ni/Al_2O_3催化剂上的歧化和氧化反应[J];催化学报;1998年05期
4 李春义,余长春,沈师孔;Ni/Al_2O_3催化剂上CH_4分解生成的碳物种的转化[J];化学学报;2000年10期
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【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 张兆斌,余长春,沈师孔;甲烷部分氧化制合成气的La_2O_3助Ni/MgAl_2O_4催化剂[J];催化学报;2000年01期
2 余林,袁书华,田久英,王升,储伟;甲烷部分氧化制合成气载体及助剂对Ni系催化剂活性的影响[J];催化学报;2001年04期
3 李然家,余长春,代小平,沈师孔;以晶格氧为氧源的甲烷部分氧化制合成气[J];催化学报;2002年04期
4 李然家,余长春,代小平,沈师孔;钙钛矿型La_0.8Sr_0.2FeO_3中的晶格氧用于甲烷选择氧化制取合成气[J];催化学报;2002年06期
5 代小平;余长春;李然家;师海波;沈师孔;;Co/SiO_2催化剂催化费托合成中CeO_2助剂的作用[J];催化学报;2006年10期
6 陈永东;陈耀强;梅大江;张丽娟;董文萍;曹红岩;陈宏;龚茂初;;超高温焙烧的Ni/Al_2O_3对甲烷部分氧化反应的催化活性[J];催化学报;2008年05期
7 王磊;曾少华;张丽娟;陈耀强;龚茂初;;La_(0.75)Sr_(0.25)Mn_(1-x)Ni_xO_(3+δ)材料的制备及其催化甲烷部分氧化性能[J];催化学报;2009年03期
8 郭兴巴图,肖丰收,徐如人;以水热法于ZSM-5分子筛中分散MoO_3的研究[J];催化学报;1998年03期
9 李春义,余长春,沈师孔;CO在Ni/Al_2O_3催化剂上的歧化和氧化反应[J];催化学报;1998年05期
10 张春雷,李爽,彭艳兵,袁艺,王海峰,吴通好,张文祥,林励吾;铜离子交换改性沸石催化剂上甲烷的非氧芳构化[J];催化学报;1998年05期
中国重要会议论文全文数据库 前2条
1 张飞;张明森;姜健准;刘莹莹;;甲醇制取低碳烯烃副产物分布规律研究[A];第六届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2009年
2 赵萍;于静;杨慧娟;张岩;;扫描电镜能谱联用仪及热重分析仪在催化剂失活分析中的应用[A];中国化工学会2008年石油化工学术年会暨北京化工研究院建院50周年学术报告会论文集[C];2008年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 魏永刚;晶格氧部分氧化甲烷制取合成气的基础研究[D];昆明理工大学;2008年
2 高静;流化床中甲烷临氧自然重整的镍基催化剂及反应机理研究(附:甘油选择性催化氧化初探)[D];浙江大学;2009年
3 杨志彬;透氧膜反应器焦炉煤气重整制氢催化剂研究[D];上海大学;2011年
4 钱林平;铑基催化剂上甲烷二氧化碳重整反应的研究[D];复旦大学;2011年
5 郭文元;天然气非催化部分氧化过程转化炉大型化关键技术研究[D];华东理工大学;2012年
6 徐云鹏;微波技术在甲烷转化过程中的应用[D];中国科学院大连化学物理研究所;2001年
7 魏迎旭;正丁烷一步异构脱氢反应及金属—分子筛双功能催化作用的研究[D];中国科学院大连化学物理研究所;2001年
8 王华;组合多相催化技术及其在甲烷与小分子化合物耦合反应中的应用[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2004年
9 于景荣;质子交换膜与MEMS微型燃料电池的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2003年
10 李宁;固体超强酸催化剂上CH_4选择还原NO反应的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2004年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 钟犁;滑动弧放电等离子体重整甲烷制氢的研究[D];浙江大学;2010年
2 刘晓萍;负载杂多酸催化剂的正丁烷异构化研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2002年
3 孟鑫;氯乙酸母液混酯选择性加氢脱氯制备氯乙酸甲酯的研究[D];太原理工大学;2003年
4 刘云;新型Fe-Cu催化剂上合成气直接合成含氧有机物及纳米Fe-Cu催化材料的制备[D];郑州大学;2003年
5 田树勋;甲烷部分氧化制合成气中Ni基催化剂的改性研究[D];天津大学;2004年
6 臧旭;甲烷部分氧化反应过程的DFT研究[D];天津大学;2004年
7 刘庆红;富氧条件下HC选择还原NOx交联蒙脱土催化剂的制备与研究[D];汕头大学;2004年
8 邱业君;甲烷催化转化制合成气镍基催化剂的研究[D];天津大学;2003年
9 范建光;YSBH-02催化剂上苯与异丙醇气相烷基化合成异丙苯的工艺条件及本征动力学研究[D];北京化工大学;2004年
10 杨华;Fe-ZSM-5上选择性催化还原NOx的研究[D];北京化工大学;2004年
【同被引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 高锦春,朱卓群,陈霭璠;Ni催化剂上CO甲烷化动力学的研究[J];北京化工学院学报(自然科学版);1990年01期
2 王金刚,杨立英,刘辉,李成岳;Ni/αAl_2O_3催化剂上甲烷水蒸气重整本征动力学[J];北京化工大学学报(自然科学版);2005年01期
3 梁志鹏,谢正武;中国分布式发电的机遇和挑战[J];节能与环保;2004年11期
4 姜明健,罗晓惠,刘伟力;水在微尺度槽道中单相流动和换热研究[J];北京联合大学学报;1998年01期
5 安智华,郝茂荣,张俊卿,那树人;La_2O_3在镍系甲烷化催化剂中的助剂作用[J];包头钢铁学院学报;1999年04期
6 邵锐;;城市煤气甲烷化催化剂研制小结[J];川化;1995年03期
7 伏义路,李锡青,徐小云;镍基催化剂上变换—甲烷化反应机理的研究[J];催化学报;1985年04期
8 山田太郎,翟润生,岩泽康裕,田丸谦二;镍表面上CO和H_2的吸附脱附速度[J];催化学报;1986年02期
9 陈刚,朱卓群;J105 Ni催化剂上CO歧化反应的过渡应答研究[J];催化学报;1990年01期
10 刘光明,邱发礼,郭慎独;重稀土助剂改善甲烷水蒸汽转化催化剂抗析炭性能的机理研究[J];催化学报;1990年01期
中国博士学位论文全文数据库 前9条
1 阎景旺;中温固体氧化物燃料电池的研制与电极过程的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2002年
2 于景荣;质子交换膜与MEMS微型燃料电池的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2003年
3 杨德林;YBa_2Cu_3O_(7-x)氧扩散特性、应用及掺杂替代的基础研究——分子筛和透氧膜研究[D];郑州大学;2003年
4 肖海燕;原子和分子在Rh(111)表面吸附行为的周期性密度泛函理论研究[D];四川大学;2004年
5 郭建军;复合氧化物负载的镍基催化剂上甲烷二氧化碳重整反应及其机理研究[D];浙江大学;2005年
6 莫流业;甲烷部分氧化与甲烷二氧化碳重整耦合制合成气:钴基和镍基催化剂的研究[D];浙江大学;2002年
7 刘荣辉;中温固体氧化物燃料电池材料制备及性能研究[D];昆明理工大学;2007年
8 郭建忠;镍基催化剂上甲烷临氧二氧化碳重整制合成气及其反应机理的研究[D];浙江大学;2008年
9 闫云飞;微型燃烧器内甲烷催化燃烧特性数值研究及实验[D];重庆大学;2008年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 张俊涛;一氧化碳甲烷化反应的研究[D];天津大学;2010年
2 田树勋;甲烷部分氧化制合成气中Ni基催化剂的改性研究[D];天津大学;2004年
3 王海涛;甲烷部分氧化制合成气中等离子体对催化剂的改性研究[D];天津大学;2004年
4 臧旭;甲烷部分氧化反应过程的DFT研究[D];天津大学;2004年
5 毛晓峰;以CH_4-H_2O、H_2-CO为燃料的固体氧化物燃料电池发电性能研究[D];大连理工大学;2004年
6 邱业君;甲烷催化转化制合成气镍基催化剂的研究[D];天津大学;2003年
7 李璇;整体式Ni基催化剂上甲烷部分氧化制合成气[D];四川大学;2004年
8 孙长庚;整体型海绵镍催化剂甲烷部分氧化制合成气研究[D];天津大学;2004年
9 王嵩林;粉末模压法镍催化剂制备及其在甲烷部分氧化制合成气反应的应用[D];天津大学;2005年
10 王令光;镍表面台阶结构和吸附氧对甲烷解离过程影响的DFT研究[D];天津大学;2005年
【二级引证文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 王磊;曾少华;张丽娟;陈耀强;龚茂初;;La_(0.75)Sr_(0.25)Mn_(1-x)Ni_xO_(3+δ)材料的制备及其催化甲烷部分氧化性能[J];催化学报;2009年03期
2 魏永刚;王华;刘明春;张翅远;李孔斋;;用于部分氧化甲烷制合成气的铈基氧载体性能表征[J];分子催化;2008年01期
3 黄康胜;周发钊;;天然气制备合成气的技术进展[J];广东化工;2010年11期
4 鲁楠;由宏新;丁信伟;阿布里提·阿布都拉;;固体氧化物燃料电池中CH_4与CO_2重整反应的研究[J];硅酸盐通报;2006年04期
5 卓欧;唐富顺;阮乐;王跃;张凯琳;;干燥方法对NiMgAl类水滑石催化性能的影响[J];化工技术与开发;2011年10期
6 李航;殷洁炜;王幸宜;尹屹梅;马紫峰;;甲烷部分氧化制合成气催化剂的研究进展[J];广州化工;2011年15期
7 李伟;张秋禹;张宝亮;雷星锋;辛铁军;张昊天;;固载型金属纳米催化剂的最新研究进展[J];材料导报;2012年21期
8 龙威;徐文媛;;甲烷重整制合成气机理研究的进展[J];河北师范大学学报(自然科学版);2011年04期
9 贾庆超;高琳;胡捷;郭益群;;膜反应器中甲烷催化部分氧化制合成气Ni/ZrO_2积炭的研究[J];河南大学学报(自然科学版);2007年01期
10 万国晖;阮虹;白杰;李道朋;李丹;;废水中甲醇分析方法的研究[J];化工环保;2008年04期
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 张安杰;Ni基催化剂上甲烷二氧化碳重整制合成气的研究[D];大连理工大学;2011年
2 尤占平;生物质炭催化重整热解焦油技术研究[D];天津大学;2010年
3 王玉琴;焦炉气自热转化炉内流动和反应过程研究[D];华东理工大学;2011年
4 刘建民;金属氧化物/炭复合纳米燃速催化剂及应用研究[D];南京理工大学;2007年
5 李丽;氨解制氢催化剂的设计、制备、表征与性能研究[D];中国石油大学;2007年
6 郭建忠;镍基催化剂上甲烷临氧二氧化碳重整制合成气及其反应机理的研究[D];浙江大学;2008年
7 郭翠梨;甲烷部分氧化制合成气La-Ni-O系催化剂性能的研究[D];天津大学;2007年
8 卜宪标;车用天然气吸附储存及热效应模拟研究[D];哈尔滨工业大学;2008年
9 张国杰;炭材料催化二氧化碳重整甲烷制合成气[D];太原理工大学;2012年
10 张恒强;介孔过渡金属氧化物及多孔负载型氧化物催化活化甲烷的研究[D];华东师范大学;2012年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 徐长松;燃气轮机化学回热循环燃料转化技术研究[D];哈尔滨工程大学;2010年
2 丁方园;CO_2在La_2O_3(001)表面的解离[D];太原理工大学;2011年
3 肖超;介质阻挡放电等离子体法制备甲烷二氧化碳重整反应Ni/SiO_2催化剂的研究[D];大连理工大学;2011年
4 刘艳霞;纳米金催化剂室温氧化CO及其再生研究[D];大连理工大学;2011年
5 王佳佳;Ni/MgO-Al_2O_3的制备及甲烷重整反应行为[D];陕西师范大学;2011年
6 高步新;超大型天然气制合成气蒸汽转化炉工程技术研究[D];华东理工大学;2011年
7 智凯敏;乙醇一步法制乙酸乙酯铜铬催化剂吸附性能分子模拟研究[D];天津大学;2010年
8 程显名;蜂窝氧载体的制备及其部分氧化甲烷性能研究[D];昆明理工大学;2011年
9 原恩临;碳化硅的形貌控制及其催化应用研究[D];华东理工大学;2012年
10 刘磊;甲烷部分氧化制含氧化合物催化剂研究[D];华东理工大学;2012年
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前3条
1 张兆斌,余长春,沈师孔;甲烷部分氧化制合成气的La_2O_3助Ni/MgAl_2O_4催化剂[J];催化学报;2000年01期
2 张兆斌,余长春,沈师孔;双柱串联色谱一次分析甲烷部分氧化制合成气产物[J];分析测试技术与仪器;1998年02期
3 余长春,沈师孔;Ni/Al_2O_3催化剂上CH_4/CO_2重整反应积碳的研究[J];化学物理学报;1997年03期
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 李春林,伏义路,卞国柱;不同方法制备的Ni/ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂对CH_4-CO_2重整反应的催化性能[J];催化学报;2003年03期
2 刘晰,陶家林,于作龙;加压下甲烷部分氧化反应中催化剂上积碳形态的研究[J];催化学报;2003年01期
3 许峥,张鎏,张继炎;Ni/γ-Al_2O_3催化剂上CH_4-CO_2重整体系中积碳消碳的研究[J];催化学报;2001年01期
4 代小平,余长春,沈师孔;助剂CeO_2对Co/Al_2O_3催化剂上F-T合成反应性能的影响[J];催化学报;2001年02期
5 梁成浩;镍对304不锈钢在NaCl溶液中缝隙腐蚀行为的影响[J];腐蚀科学与防护技术;1999年03期
6 鞠伟;钢中镍的快速分析——丁二肟直接光度法[J];广西化工;2001年03期
7 张明杰,黄岩谊,黄春辉,徐光宪;8-羟基喹啉镍配合物[Ni_2(HQ)_3Q_3]ClO_4的晶体结构[J];高等学校化学学报;2002年01期
8 顾勇冰,王智敏,郑云法;4,4′-二偶氮苯重氮氨基苯与镍的显色反应[J];台州学院学报;2003年06期
9 吴继勋,水流徹,春山志郎;纯镍钝化膜的电化学性能[J];北京科技大学学报;1989年03期
10 朱屯;有机磷(膦)酸萃取钴和镍的动力学行为比较[J];化工学报;1993年03期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 王静波;甯红波;李象远;;碳氢燃料分子热裂解积碳机理研究[A];中国化学会第28届学术年会第13分会场摘要集[C];2012年
2 徐丽阳;;二次电池废镍、镉、吸氢极板的镍、钴、稀土等金属的回收利用[A];2002年中国镍钴市场报告会论文集[C];2002年
3 徐爱东;;中国镍钴工业现状及前景展望[A];2002年中国镍钴市场报告会论文集[C];2002年
4 任伊宾;杨柯;张炳春;梁勇;;新型医用无镍不锈钢性能研究[A];第五届中国功能材料及其应用学术会议论文集Ⅱ[C];2004年
5 柳学权;;国内外羰基镍技术进展及市场展望[A];2002年中国镍钴市场报告会论文集[C];2002年
6 杨红;;机用镍鈦器械预备根管的临床应用及护理[A];全国口腔护理学术交流暨专题讲座会议论文汇编[C];2004年
7 陈炜;盛雯倩;赵国锋;路勇;;CH_4/CO_2重整Ni/AlO催化剂Ce改性和强化传热的抗积碳作用[A];中国化学会第28届学术年会第1分会场摘要集[C];2012年
8 刘大星;;溶剂萃取技术在镍、钴精炼工业中的新进展[A];2002年中国镍钴市场报告会论文集[C];2002年
9 尤宏;姚杰;刘洋;孙立欣;;废旧镍-镉电池回收利用新工艺[A];第二届全国环境化学学术报告会论文集[C];2004年
10 Philippe JOLY;;镍市场的前景[A];2002年中国镍钴市场报告会论文集[C];2002年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 依文;国际镍价明年将下滑[N];国际商报;2004年
2 姚春雷;镍市场全球供需由短缺转为平衡[N];中国有色金属报;2005年
3 环球财经 张世彤;国际镍价有再度上扬的可能[N];中国有色金属报;2004年
4 陈再芬;吉恩镍业(600432):结构调整显奇效[N];中国有色金属报;2005年
5 张世彤;未来几月镍市将振荡回落[N];中国矿业报;2004年
6 包斯文;出口征税对镍市影响不大[N];中国矿业报;2005年
7 张世彤;国际镍市高位强势调整[N];国际商报;2005年
8 丁铭;今年我国镍进口大幅增长[N];国际经贸消息;2001年
9 徐萌;国际镍价明显趋坚[N];国际经贸消息;2002年
10 陈刚;电解镍:发展需走名牌路[N];中国有色金属报;2005年
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1 安璐;乙酸蒸汽催化重整制氢研究[D];华北电力大学(北京);2010年
2 陈顺权;钙钛矿负载镍催化剂用于乙醇水蒸气重整制氢反应的研究[D];天津大学;2010年
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5 施鹏;甲烷化镍催化剂等离子体处理制备研究[D];天津大学;2010年
6 申延明;含Pd,Cu,Ni,Zr类水滑石的合成及其催化应用[D];大连理工大学;2009年
7 潘云翔;CO_2催化转化的理论与实验研究[D];天津大学;2010年
8 刘铭飞;中温陶瓷膜燃料电池制备科学研究与性能表征[D];中国科学技术大学;2008年
9 丁冬;以碳氢化合物为燃料的中温固体氧化物燃料电池阳极和电解质的制备和性能表征[D];中国科学技术大学;2008年
10 张锡凤;纳米金属铜与镍的形貌控制制备及其摩擦学性能研究[D];江苏大学;2008年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 陈炜;CH_4/CO_2重整:抗积碳Ni/CeAlO_3-Al_2O_3催化剂及反应床层纤维结构化的过程强化效应研究[D];华东师范大学;2012年
2 田玲;Ni基催化剂的制备与甲烷二氧化碳重整制合成气的研究[D];天津大学;2008年
3 曾群;催化剂制备及反应条件对制备纳米碳管的影响[D];天津大学;2007年
4 邵海群;镍钛机用器械预备弯曲根管成形效果的研究[D];吉林大学;2005年
5 尹晓燕;工业纯镍在烧碱溶液中的腐蚀行为研究[D];大连理工大学;2006年
6 吴冬冬;快速热处理下单晶硅中过渡族金属行为的研究[D];浙江大学;2005年
7 张璇;镍对大麦急性毒性的生物配体模型的研究[D];首都师范大学;2008年
8 施培超;Ni/凹凸棒石CO_2催化重整甲苯[D];合肥工业大学;2010年
9 王占卫;超临界条件下正构烷烃催化裂解和积碳研究[D];天津大学;2005年
10 周玉红;纳米碳管的制备及表征[D];天津大学;2006年
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